【红叶网探索分享】

　　演示了在可见光中发射的二维 (2D) 固态随机激光器，其中光学反馈由染料掺杂聚合物薄膜中气孔的受控无序排列提供。我们找到了阈值最小且散射最强的最佳散射体密度。我们表明，可以通过降低散射体密度或增加泵浦面积来使激光发射发生红移。我们表明空间相干性很容易通过改变泵面积来控制。这种二维随机激光器提供了一个紧凑的片上可调谐激光源和一个独特的平台来探索可见光中的非厄米光子学。

　　介绍

　　由于空间模式数量有限，传统激光器以其高空间相干性而著称。由于这个特性，激光发射具有高度的方向性。另一方面，高空间相干性会导致散斑噪声1，这在基于激光的显示系统中是一种不良影响，因为它会破坏信息内容并降低分辨率2。随机激光器 (RL) 是一类新型激光器，其中光在活性无序介质3中受到多次弹性散射的限制。RL 是传统激光器的一个有趣的替代方案，因为它们可以由于几种不相关的激光模式的辐射而提供低空间相干性4. 这种激光设备可以防止散斑的形成并产生类似于由诸如发光二极管5的常规空间非相干源产生的图像的高质量图像。RL 的其他潜在应用可以在显示照明6、文档编码7、生物成像4肿瘤检测8或传感9中找到。长期以来，固态染料激光器一直被视为有毒和复杂染料激光器的可见光替代品，从而产生高效可调谐激光器，并在集成光子学中具有潜在应用10. 通过以各种方式11在染料掺杂的有机薄膜中引入随机散射，包括通过摩擦表面12，使用生物活细胞13，通过激光烧蚀14，或通过引入纳米棒15，16，已经提出了低成本和灵活的随机激光器多晶薄膜17、向列液晶18、纳米片19、染料聚集体20、电介质21、ZnO 22或金属纳米粒子23. 然而，在所有这些情况下，散射介质都是不可控的，导致散射粒子和纳米线聚集，从而导致不可预测的有效散射体尺寸和分布。迄今为止，已证明具有确定性无序的二维 (2D) 平面波导随机激射适用于不可见波长，包括太赫兹范围24、25、26和中红外区域27、28 。最近，我们报道了基于确定性无序的一维全固态随机激光器，其中使用电子束光刻在薄聚合物层中雕刻亚微米凹槽29. 在这封信中，我们将这种方法扩展到在具有确定性无序气孔分布的染料掺杂聚合物薄膜中设计二维随机激光器。这种 2D 良好控制的结构提供了研究随机激光的新方面的可能性，而不会因样品光学损坏而受到任何限制。在这里，我们观察到均匀光泵浦下的尖锐激光峰。我们通过显示发射光谱对局部泵浦的敏感度来确认激光是由多重散射引起的。激光阈值是作为散射体密度和泵浦面积的函数来测量的。找到最佳密度，其中激光阈值最小且散射最强，而空间相干性的控制通过简单地改变光束直径来实现。最后，我们表明可以通过改变散射体密度和泵浦面积来调整发射光谱。调整随机激光染料掺杂聚合物薄膜中的无序开辟了研究非厄米光学的新视角，包括二维随机激光的模态特征、空间相关性的作用30、局部扰动和异常点的影响31、激光特性的控制32。具有几十纳米宽光谱的非相干光可用于基于低相干干涉测量的应用，例如光学相干断层扫描33。

　　方法

　　样品制备

　　为了制造我们的二维固态随机激光器，我们使用 PMMA（聚甲基丙烯酸甲酯，来自美国 Microchem）聚合物，其分子量为 495000 g/mol，苯甲醚中的浓度为 6%（重量）。它掺杂有 5% 重量的 DCM（来自 Exciton）激光染料（4-二氰亚甲基-2-甲基-6-（4-二甲氨基苯乙烯基-4H-吡喃）。DCM 染料是首选，因为它的荧光光谱集中在 600 nm 左右具有良好的量子产率和大的斯托克斯位移 (100 nm)，可减少发射光的重吸收。

　　使用旋涂（1000 rpm，60 s） 29，将 600 nm PMMA-DCM 聚合物层沉积在熔融石英基板（Edmund Optics）上。将获得的 PMMA-DCM 层在烘箱中 C 下退火 2 小时以诱导聚合过程。该层的折射率为。 m的圆形表面上，使用均匀概率分布（Mersenne  Twister 伪随机数生成器）。该算法强制最小边到边距离为 2 ∘∘n = 1.54n=1.54米μ米μm 在每对孔之间避免蚀刻过程中的邻近效应。光栅扫描模式下的电子束光刻用于在平面波导上雕刻光子结构。为了避免光刻过程中的电荷积累，样品涂有厚度为 40 nm 的导电聚合物（Espacer），曝光后通过将样品浸入去离子水中 40 秒来去除。已制备一组二维无序样品，其表面填充分数 FF = 0.17%、0.35%、0.70%、1.1%、1.4%、1.9% 和 2.4%。所有样品均在相同条件下制备。孔的直径为 500 nm，以增强发射波长处第一 Mie 共振附近的散射。

　　结构截面的高分辨率 SEM 图像如图 1 a、b 所示。该制造方法确保气孔和聚合物层之间的折射率对比度为 0.54。

　　实验装置

　　倍频锁模 Nd:YAG 激光器（  = 532 nm，最大输出能量 28 mJ，脉冲持续时间：20 ps，重复频率：10 Hz，PL2230 Ekspla）用于光学泵浦样品重复频率为 10 Hz。泵浦光束首先被扩展 5以通过 1952  1088 像素反射空间光调制器 (SLM)（来自 Holoeye 的 HES 6001，像素大小 8.0 米）。SLM 在这里以强度调制模式使用。缩小望远镜在样品表面成像之前，泵浦光束由 SLM 制成圆形 。使用 sCMOS 相机（来自 Andor 的 Zyla 4.2，22 mm 对角线视图，6.5 升λ××××米μ××米μ米像素大小）放置在固定载物台显微镜（蔡司的 AxioExaminer A1）的顶部。使用 532 nm 陷波滤波器（来自 Thorlabs 的 NF533-17）去除残留的泵浦光。发送到 SLM 的计算机生成的模式用于控制输送到样品的泵尺寸和泵能量（0-255 灰度级）。使用光电二极管激光能量传感器（来自 Ophir 的 PD10-C）监测到达样品的泵浦能量。通过多模光纤连接到高分辨率成像光谱仪（Horiba 的 iHR550）的显微镜物镜（来自 Thorlabs 的）在 x–y 平面上收集激光发射 。光谱仪配备 2400 mm××−1−1密度光栅，提供 20 pm 的光谱分辨率。尽管 DCM 染料分子在 PMMA 聚合物基质内呈各向同性分布，但由于荧光各向异性34，面内激光发射并不均匀。因此，我们在最大发射方向上执行所有测量。对于时域测量，通过陷波滤波器 @532 nm 后从气孔散射的面外光被定向到定制设计的条纹相机 (AXIS-QVM)。对于单次拍摄测量，相机的时间分辨率为 3 ps。实验装置如图 1c所示。

　　结果

　　= 532 nm 光泵浦时，具有 100 米直径圆形光束的填充分数 FF = 1.40% 样品的激光特性。光谱平均超过 10 次。峰值位置不会因拍摄而改变。在低激发能量下，样品发出宽范围的自发辐射。当泵浦能量超过某个激光阈值时，离散的超窄线宽峰出现在发射光谱中，如图 2所示升λ米μA。单个激光模式的半峰全宽 (FWHM) 为 0.2 nm，这是光谱仪的分辨率极限，并且比低于阈值测量的自发辐射的 21 nm 线宽小几个数量级。观察 DCM 染料增益峰内的超窄光谱特征清楚地表明相干激光振荡。样品上两个不同泵浦位置测量的发射光谱如图 2所示b. 因为探测了无序结构的不同区域，所以观察到与不同无序配置相关的不同模式的相干激发。结果，泵的随机定位将产生随机发射光谱。尽管孔的位置由设计决定，并且结构本身严格来说并不是随机的，但是，与泵浦区域的光谱相关性是该激光装置随机性的标志。这种激光光谱与泵浦位置的相关性最近已被用于通过在空间上塑造泵浦强度分布29、35、36来控制随机激光发射。

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